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    我所实现电还原一氧化碳直接制乙烯
    Data : 2019 - 12 - 30
           乙烯是十分重要的工业原料,目前工业上主要采用石脑油高温裂解(800-900oC)的方法来制备。从化石资源有效利用的角度出发,通过费托合成反应(CO+H2)将一氧化碳转化生成高附加值制的C2-C4烯烃一直受到研究者的关注。然而,该过程除了需要高温(200-450oC)、高压(5-50 bar)等苛刻条件之外,还由于其产物受Anderson-Schulz-Flory分布的限制,C2产物的选择性往往低于30%,并且产生大量的CO2,造成碳资源的严重浪费。因此,急需发展高选择性、环境友好、条件温和的乙烯制备方法。

      
          该团队在优化铜基催化剂的基础上,通过调节电极的疏水性来增加CO的扩散速率,有效促进了CO分子在铜基催化剂表面的C-C偶联过程。通过利用H2O作还原剂,在常温常压的温和条件下实现了CO高选择性地电催化生成乙烯。CO电催化还原到乙烯的法拉第效率高达52.7%。相比于传统费托合成,该过程完全没有CO2的生成,基于CO转化计算,生成乙烯的选择性在70%左右,这打破了费托合成中C2产物30%的选择性限制。同时,该团队与苏海燕研究员、张东辉院士等合作,结合DFT理论计算研究了反应活性位和反应过程,对比生成乙烯和乙醇的反应中间体和路径,发现Cu(100)晶面是最有利于CO电转化生成乙烯的活性位,这为后续催化剂的设计指明了方向。

      相关研究成果以通讯形式发表于《德国应用化学》上,并被选为热点文章“Hot Paper”。上述工作得到了国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院前沿科学重点研究项目、中科院洁净能源创新研究院合作基金项目、教育部能源材料化学协同创新中心(2011·iChEM)的资助。

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